Beliau dilahirkan di Copenhagen, beliau mula bermain bola sepak di Rosenhøj BK di Denmark selepas beliau telah bermain untuk kelab Denmark iaitu Hvidovre IF dan Brøndby IF. Pemain ini mula membuat debut untuk Ajax Amsterdam pada 17 September 2006 pada perlawanan liga menentang Roda JC, Ajax menang 2-0. Sebelum ke Ajax, beliau telah banyak menyertai kelab bola sepak di Denmark. Walau bagaimanapun pada tahun 2004, beliau dibenarkan untuk meninggalkan Ajax oleh pengurus Ronald Koeman dan beliau menyertai RKC Waalwijk dengan percuma. Beliau membuat debut untuk kelab itu pada 15 Ogos 2004 dan menjaringkan gol pada perlawanan itu untuk terikat seri menentang FC Groningen. Dua hari kemudian, beliau sertai semula Ajax secara percuma sehingga 2009. Selepas musim sejuk dengan membuat tiga penampilan untuk Ajax, beliau dipinjam ke kelab Sparta Rotterdam pada 31 Januari 2007 sehingga penghujung musim. Lima hari kemudian, beliau membuat debut untuk Sparta menentang Roda JC. Selepas cuti musim panas, beliau kembali ke Ajax untuk musim 2007-08.

Ajax mengumumkan pada 29 Ogos 2008 bahawa Krohn-Dehli akan berpindah semula kelab Denmark, Brøndby IF. Pada 21 Ogos 2012, Krohn-Dehli diumumkan akan menyertai kelab Celta Vigo selepas melengkapkan ujian kesihatan. Beliau antara bintang Celta Vigo dan membuat aksi terbaik pada musim 2014 menyebabkan beliau ditarik minat dari kelab Newcastle United F.C..